《名家專欄》基于ptychography的新型極紫外顯微鏡
在上一期《名家專欄》主要圍繞納米尺度熱管理的挑戰(zhàn)和一種創(chuàng)新的測量技術(shù)——極紫外瞬態(tài)光柵技術(shù)，了解其神秘奧義。本期邀請中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機械研究所曾志男研究員分享極紫外顯微鏡技術(shù)知識和前沿應(yīng)用。
關(guān)鍵字：極紫外顯微鏡、高次諧波、波前傳感、X射線及真空紫外
極紫外顯微鏡是下一代重要超快應(yīng)用，如化學(xué)元素分辨成像、超快泵浦探測，以及用于先進光刻節(jié)點的光化計量。目前臺式化高次諧波極紫外光源的穩(wěn)定性和亮度已經(jīng)足以滿足在實驗室建立新型極紫外顯微鏡的要求，實現(xiàn)多光譜波前傳感、阿秒脈沖表征和深度分辨成像等技術(shù)應(yīng)用。特別是，ptychography現(xiàn)在可以在緊湊型 XUV 源上使用，這意味著不需要成像光學(xué)器件，這大大促進了實驗效率。此外，它同時利用了幅度和相位對比，從而能夠?qū)Σ牧咸匦赃M行定量研究，這是許多其他成像技術(shù)所缺乏的能力。
臺式化極紫外顯微鏡的早期實驗演示基于非相干等離子體和相干EUV激光，采用掃描和全場成像模式，要么使用菲涅耳波片直接記錄樣品的放大圖像，要么采用平移臺掃描來逐個像素地測量擴展對象，面臨著材料吸收和高數(shù)值孔徑以及寬帶光譜的衍射光學(xué)元件（DOE）制造挑戰(zhàn)。隨著相干衍射成像（CDI）的出現(xiàn)，它繞過了EUV成像系統(tǒng)的許多缺點，通過記錄衍射圖案和數(shù)學(xué)計算實現(xiàn)成像，但缺乏相位信息。未知的相位信息可以通過相位檢索算法恢復(fù)，前提是有關(guān)于樣本的先驗知識。不幸的是，這樣的先驗信息通常要么不可用，要么不足以重建復(fù)雜的現(xiàn)實樣本。Ptychography 解決了這個問題，它不是測量單個衍射圖案，而是測量來自橫向重疊掃描位置的一系列衍射圖案，因此有效地過度約束了潛在的逆問題，同時只需要最少的先驗信息（例如掃描位置和假設(shè)光束廣泛分布）在整個掃描過程中保持穩(wěn)定）。
圖1、左：多波長CDI的算法工作流程[Physical Review A 79, 023809(2009)]。右：ptychography中的采樣要求，像素大小 ?x和視場L,假設(shè)弗勞恩霍夫或菲涅耳衍射[Optics Express, Vol. 30, No. 3, 4133(2022)]。
Ptychography通常被描述為CDI的掃描版本，樣本被平移使得相鄰的掃描位置橫向重疊，掃描臺的編碼器提供了位置的先驗知識，有效地約束了相位問題。圖1(b)顯示了EUV ptychography中最典型的采樣條件，其中D是檢測器的大小，樣本的最小可分辨元素與檢測器的最大可測量信號距離成反比，像素大小Δx通常不等于最終實驗中預(yù)期的橫向分辨率。λ、z和L分別表示波長、樣品到檢測器距離和視場大小。為了使橫向分辨率接近像素尺寸極限，也稱為衍射極限分辨率，需要在衍射數(shù)據(jù)中的高角度處有足夠的信噪比。當(dāng)有足夠的高角度光子通量可用時，實驗者可以減少波長和/或樣品-檢測器距離，以改善由衍射極限設(shè)定的下限，由此得到采樣條件L=λz/Δq。
目前基于ptychography的極紫外顯微鏡的主要應(yīng)用包括：
EUV波前傳感雖然 ptychography 被認(rèn)為是一種成像技術(shù)，但它同時可以獲得探測光束的信息，因此也為復(fù)雜電場的波前傳感提供了額外的機會，是一種非常有競爭力的技術(shù)。目前波前傳感測量的主要方法有Hartmann傳感器，點衍射干涉儀，橫向剪切干涉儀和點掃描方法。Hartmann傳感器作為一種具有快速直接重建技術(shù)的簡單測量方法而廣受歡迎，但孔徑之間的有限距離限制了橫向分辨率和最大可檢測相位梯度。點衍射干涉法在很大程度上類似于傅里葉變換全息術(shù)，而橫向剪切也是自參考全息術(shù)的一種形式，辨別條紋圖案的能力決定了最大可檢測相位傾斜，而精度主要由參考光束決定。Ptychography 中的探測場重建與對象重建具有相同的分辨率和相位精度，因此基于 ptychography 的波前傳感器 (WFS) 可以實現(xiàn)最先進的性能。
圖2、不同對稱性二氧化硅納米球晶格的相干極紫外散射。(a, d) 不同樣品區(qū)域的極紫外布拉格衍射圖，(b, e) 用極紫外布拉格相干衍射探測的樣品掃描電子顯微鏡圖像。(c 和 e 的插圖) 分別為 (b) 和 (e) 的傅里葉變換的平方振幅所得到的模擬結(jié)果。(f) 比較了 (d) 樣品的極紫外相干衍射圖和 (e 的插圖) 掃描電子顯微鏡圖像區(qū)域的模擬結(jié)果之間的互相關(guān)函數(shù)。兩條曲線的四重周期性表明，在確定該樣品區(qū)域的晶格對稱性方面，兩者具有定性一致性。[OPTICS EXPRESS, Vol. 26, No. 9,11399(2018)]
高分辨率成像EUV成像的兩個主要優(yōu)勢是高空間分辨率的潛力，以及獲得特定元素對比度的能力。由于極紫外光刻中所需的光化檢測，基于HHG的ptychography已被用于EUV光掩模的檢測。從HHG源過濾出13.5 nm波長的輻射以6°入射角進入反射ptychography中，采樣與光刻機相同的參數(shù)配置，可以對幅度和相位缺陷進行定量表征，其檢測納米級缺陷的能力被證明是可行的。
另一個是具有元素敏感性的高分辨率成像可能產(chǎn)生重大影響的領(lǐng)域，實現(xiàn)了具有化學(xué)敏感性的光刻納米結(jié)構(gòu)的高分辨率成像，以及關(guān)于膠體晶體的拼圖成像的工作等。
圖3、光學(xué)圖像與極紫外（EUV）圖像的比較。圖中顯示了培養(yǎng)7天的神經(jīng)元樣本：（A）固定后樣本的白光相襯顯微鏡圖像；（B）固定后樣本的疊層衍射成像（ptychography）29 nm（43 eV）極紫外（EUV）強度透射圖像。極紫外成像提供的額外細節(jié)和分辨率從較粗束周圍精細結(jié)構(gòu)的可見性中可以立即看出[Sci. Adv. 2020; 6 : eaaz3025 1 May 2020]。
高分辨率ptychography可能產(chǎn)生重大影響的另一個領(lǐng)域是生物成像。特別是，水窗光譜范圍為在水環(huán)境中成像碳基結(jié)構(gòu)提供了自然對比度。雖然HHG光源有限的通量與低散射對比度相結(jié)合，導(dǎo)致高分辨率臺式化ptychography仍然是一個挑戰(zhàn)，但是已在該波長范圍內(nèi)得到證明。Baksh等人則證明了在更長的波長下也可以進行ptychographic生物成像，以高空間分辨率對固定的神經(jīng)元結(jié)構(gòu)進行成像，并證明了與超分辨率熒光顯微鏡的良好相關(guān)性，同時在無標(biāo)記測量中獲得了互補的結(jié)構(gòu)信息。
邁向3D成像迄今為止，3D ptychography 已經(jīng)以各種形式進行，ptychographic X 射線計算機斷層掃描 (PXCT) 是第一個被證明的3D ptychography技術(shù)。在 PXCT 中，樣本允許從不同方向照亮3D 樣本，在每次樣品旋轉(zhuǎn)時都會進行一次完整的橫向 2D ptychography 掃描。因此 PXCT 測量一系列投影，這些投影可以使用普通計算機斷層掃描技術(shù)組合在一起，以生成感興趣樣本的 3D 圖像。
圖4、POCT重建流程。首先對每個波長進行單層ptychographic重建，然后通過縮放和配準(zhǔn)對所有重建圖像進行對齊，并使用合成參考信號進行相位同步。最后，通過傅里葉變換揭示深度分布[Optics Letters, Vol. 46, No. 6, 1337 (2021)]。
另一種有前途的方法是 ptychographic 光學(xué)相干斷層掃描 (POCT)。在波長的變化下進行一系列反射模式的 ptychography 掃描，這種方法允許將每個波長的重建圖像轉(zhuǎn)換為深度分辨的圖像堆棧。HHG 源的多波長控制可能會為EUV的POCT 開辟道路。
人物介紹
曾志男，中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機械研究所研究員，其團隊長期從事高次諧波（HHG）和阿秒超快方面研究，參與建設(shè)上海超強超短激光裝置（SULF）等，發(fā)表 SCI 論文 80 余篇，編撰專著《阿秒激光技術(shù)》，先后獲得基金委“優(yōu)秀青年基金”和國家科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才的資助。
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